周瑜想杀诸葛亮主要是因为担心诸葛亮成为东吴的潜在威胁，并且在与诸葛亮的互动中，周瑜多次表现出对诸葛亮的嫉妒和敌意。尽管鲁肃等人多次劝谏，认为此时杀掉诸葛亮不妥，但周瑜仍然坚持自己的看法，并试图通过设下毒计来除掉诸葛亮。

具体来说，周瑜最初是因为诸葛亮在刘备阵营中，认为他将来会成为东吴的隐患，因此产生了杀意。在诸葛瑾尝试劝降诸葛亮未果后，周瑜更是决心要除掉诸葛亮。他甚至计划借曹操之手杀掉诸葛亮，但诸葛亮机智地避开了这些陷阱。

因此，可以得出结论，周瑜想杀诸葛亮的主要原因是担心诸葛亮成为东吴的威胁，并且在与诸葛亮的多次交锋中，周瑜逐渐产生了强烈的嫉妒和敌意。